柳云龙在《暗算》电视剧中饰演了钱之江和安在天两个角色。《暗算》是柳云龙执导的改编自麦家同名小说的谍战电视剧，由柳云龙、陈数、王宝强、高明等人领衔主演。

全剧分为括《听风》《看风》和《捕风》三个篇章，主要讲述了中国一批特殊情报工作人员的鲜为人知的传奇故事。2005年10月24日，山东影视频道首播。2007年，该剧获得第13届上海电视节白玉兰奖最佳编剧奖。

1990年，柳云龙首次参演电影《青春无悔》，饰演男二号胡松力。1994年，推出专辑《总想留住爱过的人》。2003年，柳云龙主演的电视剧《知情者》。2005年，凭借谍战剧《暗算》夺得第十五届北京影视春燕奖电视剧最佳男主角奖，和2006网络盛典年度男演员奖。

2008年，凭借谍战剧《血色迷雾》夺得2008年度南方盛典颁奖典礼最佳男主角奖。2018年3月，凭借《风筝》获剧耀东方2018电视剧品质盛典年度实力演技剧星。其后再次出演谍战剧《功勋》、《告密者》、《风筝》，被称为谍战教父。